在平行世界中的一个国家“迷宫”，总统梅比斯计划通过征服所有平行世界来获取容量无限的“无限内存”。他派遣三名干部前往四叶镇，企图通过他们从人类身上收集的悲伤和不幸来填满“不幸计”。一旦不幸计满了，“无限内存”便唾手可得。
与此同时，平行世界的另一个国家“Sweets王国”的长老，很快察觉到了梅比斯的阴谋。为了阻止他，长老决定唤醒传说中的战士——光之美少女。他在森林中进行祈祷，解封了四枚赋予光之美少女力量的变身钥匙“Pickrun”。这四枚钥匙穿越时空，来到了四叶镇寻找光之美少女。
在四叶镇上，活力四射的初中二年级女生桃园爱是人气舞团“三人组”的粉丝。她被队长美雪的精彩舞蹈所打动，心生“我也要像她那样跳舞”的愿望。然而，在一次表演中，迷宫的干部制造的怪物“那基华米基”攻击了观众，使得会场陷入混乱。桃园爱渴望保护她所仰慕的人，并再次欣赏“三人组”的表演。在这样的情感驱动下，她利用寄宿于四叶镇的“Pickrun”化身为“变身手机”，变身成了桃天使。与来自“糕饼王国”的塔鲁多和雪芳，以及陆续变身为光之美少女的好友苍乃美希、山吹祈里一起，她为了打破“迷宫”的野心，守护大家的笑容，与“迷宫”展开了战斗。
之后，迷宫的三名干部之一刹那也加入了光之美少女的队伍，共同面对来自迷宫的新威胁。